В отличие от своего старшего брата, не любившего внимание публики, Сергей Третьяков вел активную светскую жизнь. С молодости он занимался общественной деятельностью: был членом Московского купеческого общества, Славянского комитета, Московской городской думы.
Пик его карьеры пришелся на 1877-1881 годы: в это время Третьяков занимал пост московского городского головы. При нем были проложены новые бульвары, разбиты скверы, обустроена набережная у будущего храма Христа Спасителя, который ещё не был достроен и освящен. А в 1878 году в границу Москвы вошли Сокольники. В память об этом событии в парке установлен памятный знак в честь знаменитого московского градоначальника.
Однако Третьяков занимался не только благоустройством. В июне 1880 года он взял на себя заботы по организации праздника, приуроченного к открытию памятника А.С. Пушкину в начале Тверского бульвара (в 1950 году монумент перенесли на противоположную сторону бульвара, здесь он находится и сегодня).
В течение праздничных дней Сергей Михайлович выступал от имени города, произносил торжественные речи, принимал родственников поэта, писателей, общественных деятелей, ученых. «У меня теперь так много хлопот», — писал он Вере Николаевне Третьяковой, своей невестке.
Подробнее о личности московского головы и коллекционера можно узнать в музее Павла и Сергея Третьяковых.